In this thesis, the hydrogen generation from water and the hydrogen storage via carbon dioxide have been studied. For the hydrogen storage highly efficient Ru-based and Fe-based catalysts were developed, which allow for carbon dioxide and carbonate hydrogenation and dehydrogenation of formic acid or formates. For example an in situ catalyst composed of [RuCl2(benzene)]2 / 1,2-bis(diphenylphosphino)methane was capable of hydrogenating sodiumbicarbonate (TON = 1108; yield: 96%), as well as dehydrogenation aqueous formate solutions (max. TOF = 2923 h-1) at ambient conditions. Furthermore, the selective dehydrogenation of formic acid was feasible by addition of a [FeH(PP3)]+ species, with outstanding activity (TOF of ~9,000 h-1) and stability (TON of ~90,000)
In dieser Dissertation wurde die Wasserstoffgenerierung aus Wasser und Wasserstoffspeicherung mittels CO2 untersucht. Für die Wasserstoffspeicherung wurden hocheffiziente Ru-basierte und Fe-basierte Katalysatoren entwickelt, welche sowohl die CO2- bzw. Carbonathydrierung, als auch die Dehydrierung von Ameisensäure oder Formiaten katalysieren. Zum Beispiel konnte ein aus [RuCl2(Benzol)]2 / 1,2-Bis(diphenylphosphino)methan bestehender Katalysator erfolgreich für die Hydrierung von Natriumbicarbonat (TON = 1108; Ausbeute 96%) als auch für die Dehydrierung von wässrigen Natriumformiatlösungen (max. TOF = 2923 h-1) bei milden Temperaturen eingesetzt werden. Desweiteren ist die selektive Dehydrierung von Ameisensäure mittels eines [FeH(PP3)]+ Komplexes gelungen, der eine außergewöhnliche Aktivität (TOF von 9000 h-1) und Stabilität (TON von 90000) zeigte.